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催化学报:单原子催化剂沟通多相均相催化的桥
[2018/08/23 ]
自2011年张涛院士课题组初次提出单原子催化的概念以来,单原子催化逐步成为催化范畴新的研究热点取前沿=。做为一种多相催化剂, 单原子催化剂具有不变易分手的劣势。此外, 单原子催化剂具有雷同均相催化剂的孤立活性位点。因而单原子催化的概念一经提出■●-,便被认为是无望成为架起多相催化取均相催化的桥梁•,但多年来未从尝试上获得。2016年以来,逐步有单原子催化剂正在典范均相催化反映过程中使用的报道-□,从而从尝试上了该概念的可行性   2018年3月23日•,《催化学报》正在线颁发了中科院大连化物所张涛院士课题组乔波澜研究员团队正在单原子催化范畴的最新综述文章。该文章综述了近两年单原子催化剂正在保守均相催化范畴的研究进展,指出单原子催化剂正在沟通多相催化取均相催化方面的潜力  烷烃部门氧化反映正在根本研究和工业使用方面都有主要意义○◇。沟通多相均相催化的桥梁!2017年,张涛院士和王爱琴研究员团队报道了将Fe-N-C单原子催化剂使用于C–H键选择性氧化反映中。正在暖和前提下,该催化剂表示出优异的催化活性▽、选择性和不变性。文中做者通过Mössbauer、XPS及XAFES等表征手段对催化剂的布局进行了深切分解,催化学报:单原子催化剂初次证明Fe-N-C催化剂中三价铁离子存正在多种配位布局(FeNx•◇, x = 4,5,6)▪▷,此中具有最高催化活性的中自旋Fe-N5布局取血红卵白的活性核心具有类似的布局特征。该部门工做进一步从尝试上证了然单原子催化剂具有沟通均相催化取多相催化的潜力  乔波澜,中国科学院大连化学物理研究所研究员•,《催化学报》青年编委。次要研究标的目的为:负载型高分离金属催化剂,出格是单原子催化剂的设想、制备及其使用研究▼▽▓。正在《Nat Chem◁•☆.》、《Sci Adv》《J. Am. Chem. Soc.》、《Angew. Chem. Int. Ed.》、《Chem Commun》=、《ACS Catal.》•◇▼、《J Catal》-•、《Appl Catal B》等国际及催化支流刊物颁发论文50余篇•□△,被引3500余次  图1.单原子催化兼具均相催化的原子操纵率高…•、活性位点均一的特点以及多相催化不变性好、轮回操纵较易的劣势,是无望成为架起均相催化取多相催化的桥梁  本综述概述了2016 至2017 年单原子催化剂正在典型均相催化反映中的成功使用,包罗   总之,兼具均相催化剂☆“孤立活性位点”和多相催化剂不变•=▼、易于轮回利用长处的单原子催化剂,是无望做为沟通均相催化取多相催化的桥梁。正在近两年来▲★■,该概念从尝试上获得了,这为均相催化的多相化供给了新路子!  2016年▲, 张涛课题组报道了Rh/ZnO单原子催化剂正在烯烃氢甲酰化反映中表示出取均相Wilkinsons 催化剂相当的催化活性。初次从尝试上了单原子催化是沟通均相催化取多相催化的桥梁□▽●。几乎取此同时◆□,曾杰课题组将Rh/CoO单原子催化剂用于丙烯氢甲酰化反映中,正在无外加膦配体的环境下该催化剂除表示出优异的催化活性外,还具有优良的区域选择性,产品丁醛选择性高达94•.4%。这充实申明雷同均相催化调变配体,正在单原子催化中通过调变载体以改变活性核心的配位是无望实现产品的选择性合成   以烯烃和合成气为原料合成精细化学品醛类化合物的氢甲酰化反映是目前化工出产中典型的均相催化反映之一▷◇。除催化活性外,选择性也是氢甲酰化反映催化剂所关心的次要问题。目前,工业上仿照照旧采用配体辅帮的均相Rh基或Co基催化系统…!  硅氢加成反映是含硅氢键的无机硅化合物取不饱和烃正在必然前提下进行的加成反映。该反映是合成功能无机硅产物的以及构成Si-C键的主要路子之一。工业上硅氢加成反映次要由Pt 基均相催化剂催化(如Karstedts催化剂)   2016年Beller课题组初次报道了将Pt/Al2O3单原子催化剂用于烯烃硅氢加成反映中☆◆-。该催化剂表示出取均相Karstedts催化剂相当的活性和选择性■□,TOF高达105 h-1,远高于保守的多相催化系统。除此之外, 该催化剂还具有较高的不变性和底物普适性。该部门工做再一次证了然单原子催化剂是实现均相催化多相化的无力手段△•-!
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